2010年9月30日、『SKE48第4期生オーディション』に合格し、10月6日にZepp Nagoyaで開催されたコンサート『SKE48 汗の量はハンパじゃない』で他の4期生とともにお披露目されました。このオーディションは、応募総数5,888名、最終合格者16名でした。

12月6日、研究生から新設されたチームEに昇格します。
オーディション合格当初、柴田が通っていた金城学院高等学校からSKE48としての活動を自粛するよう運営に指導があり、このままでは高校を卒業することができないという事態にまで発展したことにより、高校の卒業までは学業に専念するため、2011年2月1日からSKE48の活動を休止しました。

3月1日に高校を卒業し、改めてSKE48の活動を再開しました。

2011年4月、金城学院大学生活環境学部生活マネジメント学科へ入学します。

2013年4月13日、日本ガイシホールで開催された『SKE48春コン2013「変わらないこと。ずっと仲間なこと」』で「組閣」と称したチーム再編により、チームKIIへの異動が発表されました。5月から6月にかけて実施された『AKB48 32ndシングル 選抜総選挙』では17位で、アンダーガールズに選出されています。

この総選挙で圏外から17位まで大幅に順位を上げたことを受け、「ジャンプアップ賞」を受賞し、ドラマ『WONDA×AKB48 ショートストーリー「フォーチュンクッキー」』へ出演が決まりました。

そして、11月20日発売のSKE48 13thシングル「賛成カワイイ!」で初めて選抜メンバーに選出されています。
テレビ出演時のカメラ目線がネットで話題となり、9月14日放送の『有吉反省会』に出演しています。

劇場デビュー7周年記念特別公演において、SKE48内のユニット「トランジットガールズ」のメンバーに選ばれます。

2016年3月、『AKB48 45thシングル 選抜総選挙』には立候補しないことを表明し、6月24日にニコニコ生放送の番組『SKE48柴田阿弥 卒の行〜CALL＆RESPONSE〜』で、タレントになるため8月末でSKE48を卒業することを発表しました。

8月31日、SKE48劇場において卒業公演を実施し、SKE48としての活動を終了します。
その後、2016年9月9日、9月からセント・フォースに所属したことが明かされ、フリーアナウンサーとして活動すると発表されました。
2017年1月5日からテレビ東京系『ウイニング競馬』の司会を務めています。

週4日3番組でMC、キャスターとして出演することからAbemaTVの顔とも称されており、2020年からCSフジテレビ『プロ野球ニュース』金曜日にMCとして出演しています。

高校卒業と同時に2000年上京します。

上京後は、モデル、バンド活動などを経て、2003年『仮面ライダー555』で俳優デビューします。本作の監督を務めた石田秀範さんに惚れ込む形で役者としてのキャリアをスタートさせます。右も左もわからないまま、映画のオーディションを受け続けていたそうです。そして、ドイツのPandola Film製作の長編作品『Valley Of Flowers』（2004年）に出演します。

音楽プロジェクトmr.a（ミスター・ドット・エー）において作詞・作曲を手がけていたが、役者業に本気で向き合うために2007年1月28日のライブイベントを最後に解散します。以降は役者としての活動に専念しています。

2007年、長編では初主演の映画『Life』が公開、同作品では音楽監督を兼任しました。

2010年、29歳の年にテレビドラマ『Mother』に出演し、その生々しい役から注目を集めるました。2012年、31歳の年にNHK連続テレビ小説『カーネーション』に出演し。2013年、大河ドラマ『八重の桜』に出演しています。

以降は数々の賞を受賞して、連続ドラマ単独初主演『コウノドリ』では産婦人科医役を演じて、高い評価を得ています。

2022年12月31日には女優の佐久間由衣さんと結婚しました。
翌日2023年1月1日に入籍したことを発表しています。

演技の評判以外にも、人柄が良いと評判です。

一緒に作品作りをした撮影スタッフからは「芸術家を思わせる静かな雰囲気と、謙虚で温和な人柄の両方を持ったユニークな俳優」「多忙を極める俳優とは思えないほど謙虚な姿勢」「監督が死んでくれと言えば死ぬ」という評判。ブレイク前から「尖った役が多かったが、本人は気さくで優しく、役に真摯に向きあう男」と評されています。

友人や共演者からは「世間では尖ったイメージが先行しているが、役者を始める前からいつも優しいし、分け隔てしないし、穏やかだし。本当にいい奴」「スイッチが入ったときの瞬発力はすさまじいが、普段は天然っぽくて抜けてる所がある」「ポヤっとした人」「下っ端の見習いスタッフもフォローする紳士的性格」と証言され、「尖ってるように見えて、会ってみると本当に優しいし、こちらの話をよく聞いて理解してくれる」など、周りからの評判が非常良い俳優です。

柴田阿弥さんと綾野剛さんの仲は、ガーシーさんの紹介により、連絡を取り合う仲になったとされています。

ガーシーさんと柴田阿弥さんが知り合ったのは、SKE48時代ではなく、フリーアナウンサーになってからだと言われています。

ガーシーさんが飲み会などをセッティングしてよく遭っていたそうです。

柴田阿弥さんと綾野剛さんの関係については、一時は付き合っていたと噂されています。

飲み会をきっかけに、頻繫にお互いに連絡を取るようになり、仲が深まっていったとされています。

付き合ったいたかの真相は不明ですが、目撃情報もあるので、少なからず親密な関係であったことは間違いなさそうです。